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芸芸众电子“相”,显微镜慧眼看端详

原标题:芸芸众电子“相”,显微镜慧眼看端详

水与冰是大家生活中常见的物质,水是液态,冰是固态。一盆水,结成冰,虽然水跟冰的成分相同(分子组成都是H2O),但是结构不同,从水到冰就发生了结构相的转变。如果一盆水,一半结冰一半还是水,从某种意义上来说,它就处在结构相分离状态。当成分相同但结构不同时,就造成了不同的结构相。在某些锰氧化物中,由于电子排布方式不同,也会产生不同的相,例如铁磁(电子自旋是平行排布的,总磁矩不为0,例如大家都玩过的吸铁石)与反铁磁(相邻电子自旋是反平行的,总磁矩为0,吸铁石无法将其吸住),这些不同的相就是电子相。一些锰氧化物中,由于铁磁与反铁磁在能量上没有谁占绝对优势,所以铁磁与反铁磁可以同时存在,就如同冰跟水同在一个盆里一样,只是分离着的是不同的电子相,而非结构相。由此可以大致知道,相分离就是指多种不同的相同时共存的情况。

锰氧化物研究最多,最吸引人的特性之一就是庞磁电阻(CMR)效应,即随着外加磁场的改变,其电阻急剧变化。这一特性使其可以被制成微小、高密、灵敏的磁响应单元阵列,从而具有成为新一代高密度磁存储材料的潜力。由于锰氧化物庞磁电阻效应的磁场调控灵敏度深受其电子相分离活性与行为的影响,要精确调控庞磁电阻效应,其电子相结构以及电子相分离行为的测量、控制与理解都是必不可少的。甚至可以说,要理解锰氧化物的庞磁电阻效应,首先就要理解其电子相分离。

这既是研究热点,同时也是研究难点。在没有合适微观探测工具的情况下,科研工作者往往只能结合宏观测量工具,例如输运等对锰氧化物状态做出一个宏观、大致的推测。微观尺寸(10-6m)上对相分离随着温度、磁场、时间的演变一直是一个较大的研究空缺。为此,中科院合肥研究院强磁场科学中心陆轻铀研究员领导的课题组,利用自主设计研发的强磁场磁力显微镜(MFM)对该类样品做了一系列探究工作,最近两项成果(样品分别由吴文彬与曾长凎提供)已经分别在 Nature 子刊(NatureCommunication6, 8980(2015))以及美国化学会核心期刊 NANO LETTERS(2017年17卷1461页)上发表。我们接下来将简单介绍这两项工作。

图一为一组 LaCa0.33MnO3单晶薄膜样品在160 K低温下的变磁场循环 MFM 图像。在0 T(无外加磁场)的初始状态,样品处于电子相分离状态,反铁磁与铁磁随机分布(白色为反铁磁区域、黑色为铁磁区域)。随着磁场强度的增强,反铁磁慢慢被融化形成铁磁(可以将反铁磁类比为冰,铁磁类比为水),直到4 T,所有反铁磁全部熔化为铁磁。这一加场反铁磁融化过程不足为奇,很多课题组都观察到过这个现象。但是随着磁场的降低,例如降至1.5 和 1.2 T 时,反铁磁以特定的“条状”(一维形态)从纯铁磁态析出。最终降低到 0 T 时,反铁磁“条”几乎全部占满了整个区域。这个逆向过程,为世界首次观测到。这也是该工作的最大亮点。正是因为自主研发的仪器,能在低温强磁场下工作,所以能做出别人未能完成的工作。

图二与图三为 La0.33Pr0.34Ca0.33MnO3纳米线样品(一维形态),图二为输运以及理论模型,图三为微观直接观测证据。如图二所示,在高温区(状态I),纳米线主要由反铁磁相(青色)组成,铁磁相(红色)呈液滴态分布在其中。随着温度的降低(状态II),铁磁液滴长大,形成电子相分离状态。特别地,在低温,比如 50 K 时(状态 III),零场或者低场下,相邻铁磁畴被中间剩余的较薄反铁磁相隔开,形成隧穿结构。随着磁场增大,部分反铁磁转化为铁磁畴,形成隧穿结。由于一维各向异性,在低温强磁场下反铁磁仍能稳定存在,只是被压缩成很细的条带,从而在纳米线中形成本征的隧道结:一种稳定的新型量子逾渗态。

虽然理论模型能很好地解释输运的测量,但是一直缺乏一个微观上的实空间直接观测证据。为此,陆轻铀研究员课题组采用专门针对微米甚至纳米小器件设计的磁力显微镜,对该样品进行准确定位和控温变场测量。如图三所示,该装置成功定位到一条长 1 微米,宽约 80 纳米的纳米线。其中,图b 是纳米线的形貌图,图c 与图d 分别是低磁场、高磁场下的 MFM 图像。图c 显示,铁磁相与反铁磁相间隔排列,正如理论图状态II所示。图d 显示,反铁磁相被磁场压缩成窄条带,但是始终存在,完全符合理论中的状态III。

这些芸芸“电子相”,往往给人以失之“毫厘”,差以“千里”的感觉。由此看来,更灵敏、更奇特的电子相结构与行为是完全可能存在的,并等待着我们自主研制各种具有调控能力的“慧眼”去发现、调制、理解,并最终实现下一代高密存储与高灵敏磁传感应用。

图1

图2

图3

作者系中国科学院强磁场科学中心研究员返回搜狐,查看更多

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