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《自然》《科学》一周(11.6-11.12)材料科学前沿要闻

原标题:《自然》《科学》一周(11.6-11.12)材料科学前沿要闻

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1. 利用氢键供体对路易斯酸进行非对称催化

Lewis acid enhancement by hydrogen-bond donors for asymmetric catalysis

小分子双氢键供体如脲、硫脲、方酰胺和胍离子等被广泛用作促进各种对映选择性反应的高效催化剂。但是,这些催化剂仅具有弱酸性,因此需要高活性的亲电底物才能有效。Banik 等人介绍了一种利用手性氢键供体的催化活性模式,能够使相对不活泼的亲电体实现对映选择性反应。已证实方酰胺能够与甲硅烷基三氟甲磺酸酯相互作用,通过结合三氟甲磺酸平衡离子形成一种稳定的高路易斯酸性复合物。甲硅烷基三氟甲磺酸酯手性的方酰胺组合物促进了在低温下由乙缩醛基质生成氧代碳鎓离子(oxocarbenium)中间体。然后通过方酰胺催化剂和三氟甲磺酸氧代碳鎓(oxocarbenium triflate)之间非共价相互作用的网络控制亲核试剂向阳离子中间体添加对映体选择性。(Science DOI: 10.1126/science.aao5894)

2. 对光散射介质中平均光程长度不变性的观测

(Observation of mean path length invariance in light-scattering media)

介质的微观结构对光透过它进行传播的过程具有很强的影响。介质中包含的无序的数量决定了介质是否是透明的。理论预测,若激发均匀和各向同性的介质,一些光学性质仅取决于介质的外部几何形状。Savo 等人通过光学实验证明光的平均光程长度相对于其散射通过的介质微观结构来说是不变的。使用浓度和微粒大小不同的胶体溶液,在近两个数量级的散射强度变化范围内,观察到了平均光程长度的不变性。这一结果可以扩展到广泛的系统(无论是有序的、相关的、还是无序的)中,并且适用于所有波散射问题。(Science DOI: 10.1126/science.aan4054)

3. 具有 CuSCN 空穴提取层的钙钛矿太阳能电池稳定效率超过了 20%

Perovskite solar cells with CuSCN hole extraction layers yield stabilized efficiencies greater than 20%

此前效率高于 20% 的钙钛矿太阳能电池(PSC)只有使用昂贵的有机空穴传输材料才能实现。Arora 等人展示了利用硫氰酸铜(I)(CuSCN)作为空穴提取层实现稳定效率超过 20% 的 PSC。利用快速溶剂去除法使得能够形成紧凑且高度共形的 CuSCN 层,从而促进载流子的快速提取和收集。PSC 在长时间加热情况下仍能表现出较高的热稳定性,但其运行稳定性较差。这种不稳定性源于 CuSCN/Au 接触的电位诱导降解。在 CuSCN 和金之间添加导电性还原氧化石墨烯间隔层,PSC 在 60 摄氏度下在最大功率点运转 1000 小时后仍保持其初始效率的 95%。最重要的是,在连续全日光照射和热应激下,基于CuSCN 的 PSC 稳定性超过了基于 spiro-OMeTAD 的 PSC。(Science DOI: 10.1126/science.aam5655)

4. 催化和电催化领域中的钙钛矿

(Perovskites in catalysis and electrocatalysis

用于化学和电化学反应的催化剂,为许多现代技术和工业方面奠定了基础,包括从能量储存和转化到减少有毒物质排放再到化学和材料合成等。要想担任这一角色,需要设计得到高活性、稳定且原料地球储量丰富的非均相催化剂。在本篇综述中,Hwang 等人介绍了开发碳、氮和氧化学反应的(电)化学转化催化剂的基础,即钙钛矿氧化物家族。描述了使反应活动趋势合理化和指导钙钛矿氧化物催化剂设计的框架,接着阐述了对钙钛矿电子结构强有力的理解是如何为氧电催化的活性、稳定性和机理提供真知灼见的。文中概述了这些见解是如何为拓展下一代钙钛矿催化剂的组成和化学反应空间打开实验和计算机会的。(Science DOI: 10.1126/science.aam7092)

5. 利用单分子 FRET 揭示了 P 型 ATP 酶转运动力学

(Dynamics of P-type ATPase transport revealed by single-molecule FRET)

磷酸化型(P型)ATP 酶是普遍存在的主要转运蛋白,通过磷酸酶中间体的形成和分解将阳离子泵浦越过细胞膜。结构研究表明,转运机制是由蛋白质的胞质区中的构象变化定义的,所述蛋白质与跨膜螺旋线变构偶联以使离子结合位点暴露于膜的交替侧面。Dyla 等人利用单分子荧光共振能量转移(FRET),直接观察了与单核细胞增生李斯特菌 Ca2+-ATPase(LMCA1)(与真核细胞 Ca2+-ATPases 直系同源)功能转换有关的构象变化。确定了未知晶体结构的关键中间体,并表明了 LMCA1 的 Ca2+ 外排速率受到磷酸酶形成的限制。运输过程涉及可逆的步骤和在ADP释放及细胞外Ca2+释放之后的不可逆步骤。(Nature DOI: 10.1038/nature24296)

6.高性能半导体量子点单光子源

(High-performance semiconductor quantum-dot single-photon sources)

单光子是大多数量子光学技术的基本元素。理想的单光子源是按需定义的确定性单光子源,并能以明确定义的极化和时空模式提供光脉冲,且准确的载有一个光子。另外,对于许多应用来说,如果单个光子能在所有自由度上都不可区分,便存在量子优势。目前使用基于参数下转换的单光子源,虽然在许多方面都很优秀,但是放大到更大的量子光学系统仍然是具有挑战性。在 2000 年,半导体量子点被证明可以发射单光子,从而为集成单光子源打开了一条通道。Senellart 回顾综述了过去几年取得的进展,并对仍然存在的挑战进行了讨论。最新的基于量子点的单光子源正越来越接近理想的单光子源,并为量子技术开辟了新的可能性。(Nature Nanotechnology DOI: 10.1038/NNANO.2017.218)

7. 液滴是如何在固体表面上开始滑动的

(How drops start sliding over solid surfaces)

两个固体表面之间的最大静摩擦力通常大于动摩擦力(克服静摩擦力后维持表面的相对运动所需要的力),这已经为人熟知了 200 年了。但是阻碍液滴在固体表面上横向运动的力的特点不是很明显,因而对于液固摩擦的了解一般比较缺乏。Gao 等人报告了液滴和固体之间的横向粘附力也可以分为静态和动态。这种与固体-固体间摩擦相似的类比情况是一种普遍的现象,适用于在光滑、粗糙和结构化的表面上具有不同极性和表面张力的液体。(Nature Physics DOI: 10.1038/NPHYS4305)

8.通过多价分子相互作用在细胞内产生水凝胶和合成 RNA 颗粒

(Intracellular production of hydrogels and synthetic RNA granules by multivalent molecular interactions)

已知细胞内非膜结合实体的某些蛋白质组分,如 RNA 颗粒可以在体外形成水凝胶。这些细胞内水凝胶的物理化学性质和功能作用很难研究,原因主要是对这些材料进行原位探测存在技术挑战。Nakamura 等人介绍了 iPOLYMER,这是一种在活细胞内快速诱导产生基于蛋白质的水凝胶的策略,这一方法探索了化学诱导二聚化的范例。借助计算模型的生物化学和生物物理学表征表明,在胞质溶胶中形成的聚合物网络类似于充当尺寸约束分子筛的生理学类水凝胶实体。Nakamura 等人利用 RNA 结合基序使这些聚合物官能化,隔离含有聚腺嘌呤的核苷酸以合成类RNA颗粒。这些结果表明,iPOLYMER 可用于包括完整细胞中的 RNA 颗粒在内的生物功能实体的合成重组成核。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT5006)

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