▲第一作者：Taotao Li, Wei Guo, Liang Ma, Weisheng Li, Zhihao Yu, Zhen Han
通讯作者：王金兰（东南大学），王欣然（南京大学）
DOI：10.1038/s41565-021-00963-8
背景介绍
二维(2D)半导体，特别是过渡金属二卤族(TMDCs)，有望替代硅，实现摩尔定律的延续。然而，晶圆级单层二维材料的制备严重阻碍其实际应用。蓝宝石在半导体工业中被广泛用作III-V半导体的外延衬底，在单层二维半导体材料的生长中亦有应用。蓝宝石具有六方相的基础晶体结构（a = b = 4.76 Å，c = 12.996 Å）。用于实际材料生长的蓝宝石往往是斜切得到的，可以用两个角度：αM和αA进行表述，分别指代衬底(0001)面和M轴(<101_0>)以及A轴(<112_0>)的夹角。目前市场上主要供应供氮化镓生长的C-sapphire晶片斜切角为αM≈0.2°, αA≈0°,这将产生沿<112_0>方向的表面台阶。然而对蓝宝石衬底上TMDCs的生长研究表明，<112_0>方向垂直于三角形畴区的zigzag边缘，并导致两个反平行畴区的拼接，阻碍大面积单晶的生长。
基于以上讨论，王欣然、王金兰团队合作，设计了斜切角αM≈0°, αA≠0°的C/A-蓝宝石衬底，实现了2英寸基底上单层二硫化钼(MoS2)的单晶外延生长。由于斜切取向变化产生的阶梯边界破坏了反平行MoS2畴的形核能简并，导致大于99%的单向排列。显微镜、光谱学和电测量一致证明了MoS2的单晶特性及晶圆级均匀性。制备的MoS2基场效应晶体管的迁移率可达102.6 cm2 V−1 s−1，饱和电流密度可达450 μA μm-1，性能极为优异。器件的大规模制备成品率高达94%，迁移率上下浮动约为15%。此外，作者们进一步证明了C/A蓝宝石上单晶MoSe2外延的可行性。该研究为TMDC单晶的未来电子学应用提供了一个通用的、可扩展的技术路线。
图文解析
▲图1. (0001)蓝宝石衬底及其上的外延关系。
a-c，MoS2在C/M-蓝宝石衬底上的外延，分别为畴区排列、退火后蓝宝石衬底的表面阶梯图像（AFM）及对应方向的XRD摇摆曲线。通过摇摆曲线可以确定衬底的晶格方向，C/M蓝宝石衬底的斜切角为αM = 0.25°，αA = 0.05°
d-f，MoS2在C/A-蓝宝石衬底上的外延。C/A蓝宝石衬底的斜切角为αM = 0.03°，αA = 0.26°，本文采用的C/A蓝宝石衬底αA=0.25°-0.89°.
g，MoS2在蓝宝石(0001)衬底上的外延关系。黑色和红色箭头分别表示蓝宝石和MoS2的晶格向量。
h-j, i-k，沿蓝宝石<101_0> (h)和<112_0> (i)晶相的MoS2/Al2O3截面HAADF-STEM及RHEED图像。
上述结果直接证明了MoS2 Armchair平行于蓝宝石<112_0>晶相，Zigzag平行于<101_0>晶相，也就是说，MoS2的面内晶格矢量相对蓝宝石<112_0>晶相有30°旋转。
▲图2. MoS2在C/A蓝宝石衬底上的单轴晶畴排列。
a，在C/A(αA=0.89°)蓝宝石衬底上生长MoS2畴的光学显微镜图像。
b，AFM图像清晰表明了畴区边缘和表面台阶间的对其特性。
c，在C/A(红色)及C/M(蓝色)蓝宝石衬底生长的上MoS2平行/反平行畴区的统计分布。
d，C/A衬底上两个合并MoS2单畴的极化SHG图像，表明了畴区间的平行生长特性。
e-g，MoS2的拉曼及PL光谱。
h-l，MoS2的原子分辨率HAADF-STEM图像。j-l三张图像的晶格方向严格一致，表明MoS2单畴无缝拼接形成单晶。
▲图3. MoS2的单轴成核机制。
a，随着S覆盖度的不同，MoS2 Zigzag边在<101_0>阶梯上形成能(ZZ-S和ZZ-Mo)的变化。
b，在C/A和C/M衬底上的成核过程，有四种可能的边缘构型，对应的形成能如图c所示。因此，为了实现MoS2畴的单一取向生长，除了降低表面对称性外，需引入台阶，打破形成能的简并，从而实现成核的优先取向。
▲图4. 晶圆级MoS2单晶。
a，在C/A(αA = 0.89°)蓝宝石(0001)衬底上的2英寸单层MoS2单晶的照片。
b，转移到SiO2/Si的2英寸MoS2的照片。
c，MoS2薄膜的AFM高度图像。
d，在190 eV下，1 cm2区域上MoS2薄膜的LEED图像。
e-f, MoS2单晶薄膜的扫描PL (e)和拉曼(f)数据。
g-h，对30,000个PL光谱的特征峰位置统计分布(g)及对12500个拉曼光谱的特征峰位置统计分布(h)。
▲图5. MoS2的FET特性。
a，MoS2基FET阵列及单个器件的照片。
b，器件转移曲线的汇总，亚阈值摆幅为140 mV/dec。
c，Vds=1 V，Vgs=10 V时器件的通态电流分布。白色的方块标志出了失败的器件。
d，MoS2阵列迁移率及亚阈值摆幅的统计分布(Vds = 1 V)。
e,f，典型500 nm短沟道MoS2 FET器件的转移曲线及输出曲线。
得益于高质量的薄膜特性，最终器件的良率达到94.3%，开态电流的上下浮动低至16%。平均迁移率及最高迁移率分别可达77.6与102.6 cm2 V−1 s−1。对于短沟道器件，FET的开态电流密度达450 μA μm–1，亚阈值摆幅为210 mV dec–1，开关比高达109。
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41565-021-00963-8
作者介绍
王欣然，南京大学电子科学与工程学院教授、博士生导师，长江学者特聘教授（2014），国家杰出青年基金获得者(2013)。2004年本科毕业于南京大学物理系，2010年获得斯坦福大学物理学博士学位，2010-2011年期间先后在斯坦福大学和伊利诺伊大学做博士后研究。2011年至今，南京大学教授。研究组致力于低维材料的合成、性质、信息器件以及柔性电子学研究。
课题组主页：
https://ese.nju.edu.cn/wang_lab/
王金兰
王金兰，东南大学物理学院教授，博士生导师、国家杰出青年基金获得者(2015)、江苏省“333”领军人才支持计划(2016)、国务院特殊津贴专家(2018)。长期从事新材料的模拟与设计研究，在机器学习预测新材料、二维材料的可控生长与物性调控以及能源转换材料设计等方面做出了一系列创新性研究工作。
课题组主页：
https://physics.seu.edu.cn/jlwang/返回搜狐，查看更多